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論文

Zeolite-assisted radiolysis of aromatic chlorides mitigating influence of coexisting ions in water matrix

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Radiation Physics and Chemistry, 191, p.109831_1 - 109831_8, 2022/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

本研究では、疎水性ゼオライトによる吸着を併用することで、放射線による水中有機物の分解処理の高効率化を試みた。水中有機物の放射線分解処理では、水分解に由来するラジカルの反応を利用するが、それらのラジカルと反応する夾雑イオンが存在すると分解処理の効率が低下するという課題がある。そこで、吸着処理を併用することで夾雑イオンの影響を低減する方法について研究した。組成におけるSi/Al比が高く、疎水性を呈するモルデナイト型ゼオライト(HMOR)を吸着材として利用したところ、HMORに吸着する2-chlorophenolおよび2-chloroanilineの分解反応は、夾雑イオンの存在下でも高い反応効率で進行した。一方で、HMORにほとんど吸着しない2-chlorobenzoic acidの分解反応では、HMORによる吸着処理併用に有意な効果は認められなかった。これらの結果から、吸着によってゼオライト細孔内に有機物を濃縮し、水中の夾雑イオンと空間的に分離することで、放射線による分解反応を促進できることが分かった。

論文

Treatment of pharmaceuticals/antibiotics in wastewater by combination of zeolite adsorbent with ionizing radiation

田口 光正*; 熊谷 友多; 木村 敦*

IAEA-TECDOC-1855, p.106 - 116, 2018/00

廃水中の微量医薬品成分や抗生物質を分解除去する技術として、ゼオライト吸着材と放射線を組み合わせた方法を開発した。ゼオライト吸着材には組成のシリカ成分を高めることで疎水化したHMORというゼオライトを用いた。2-chlorophenol(2-ClPh)をモデル分子としてHMORの吸着性能を調べた結果、希薄水溶液からの吸着では99%以上の除去率が観測された。また、2-ClPhをHMORに吸着した状態で照射することで、水溶液の照射に比べて分解が促進され、水溶液を10倍濃縮する場合と同等の効果があることが分かった。さらに、医薬品成分の分解への適用性を検証するため、クロフィブラート(高脂質血症治療剤)、トリクロサン(抗菌剤)の分解について照射試験を行った。これらの医薬品成分は塩素を含むため、分解の指標として照射による塩化物イオンの生成量を測定した結果、HMORの併用によって分解効率がおよそ2倍に向上することが分かった。

報告書

再冠水に関する原位置試験研究(その2)

not registered

JNC TJ1400 99-038, 83 Pages, 1999/02

JNC-TJ1400-99-038.pdf:4.96MB

本報告書は、核燃料サイクル開発機構の委託研究による「再冠水に関する原位置試験研究」をまとめたものである。ミニドーム(実験サイトのGL一50m$$sim$$GL82.5m間に構築した地下構造物の名称)埋戻し後に実施した再冠水から11カ月までの調査データをとりまとめている。神奈川県相模原市郊外に位置する相模川河川沿いの洪積台地上においてGL-82.5m間に構築した地下空間実験場周辺の地下水調査を行った。当該地盤は、GL-7mまではローム層により、またその下層厚14mまでは砂礫層が存在している。それ以深(GL一21m)の地盤はところどころに挟み層を含んだ泥岩層で構成されている。本調査は、1)ミニドーム埋戻し後に実施する再冠水過程における周辺岩盤の地下水環境変化の把握と2)地下水環境に対するモニタリングシステムの検証を行うため、泥岩層内に帯水する地下水の水圧、水温、pH、電気伝導率、および埋戻し工事で使用した埋戻し材(流動化改良土)から発生する固化熱によるミニドーム壁面の温度変化を計測した。さらに、浅層地下水と深層地下水の関連を調査するためコアおよび試錐孔内の地下水に対して安定同位体分析、また現地の浅層地下水で検出されている有機塩素化合物の有無を深層地下水に対して調べた。ここで、実施した再冠水過程は2回である。一つは、埋戻しlケ月後(Hl0.3.19)に計画通りに実施したもの(以下、第1回目再冠水と呼ぶ)と、もう一つは、埋戻し8ケ月後(Hl0.l0.6〉に水中ポンブの誤動作によって発生したもの(以下、第2回目再冠水と呼ぶ)である.その結果、地下50m以深の堆積軟岩中に構築した地下空洞を埋戻した後、再冠水を実施したことによる地下水環境変化の貴重な資料が得られた。そこで、これまで得られた知見をまとめると以下のようである。

報告書

ガラス固化体放射線の有機物への影響調査

not registered

PNC TJ8409 98-003, 62 Pages, 1997/03

PNC-TJ8409-98-003.pdf:3.14MB

高レベル放射性廃棄物であるガラス固化体は、30年から50年間程度、冷却のための貯蔵後、深地層に処分される計画になっている。ガラス固化体は一本当たりの放射能量と発熱量が高い(1. 5$$times$$1016Bq、1.4kW)のため、貯蔵期間中のこの特性を活かした利用法を検討することは、資源の有効利用の観点から重要と考えられる。一方、近年、有害廃棄物の無害化処理の必要性が高まっている。例えば、フロン(クロロフルオロカーボン-CFC)は冷房の熱媒体などに広く利用されてきたが、オゾン層破壊の原因物質であることが指摘されており、環境破壊を招かない物質へ転換した上で、廃棄することが望まれている。この他にも、このような環境へ影響を与える有害廃棄物は多々存在すると考えられ、技術的に有効な処理法が求められている現状にある。本調査では、ガラス固化体の放射線照射による有害廃棄物の無害化処理の観点から、放射線分解処理が可能な有害物質の調査、及びその第一候補となるフロンについての技術的あるいは社会情勢的な背景情報について調査を行った。また、ガラス固化体放射線照射によるフロン分解の可能性を探るため、東京都立産業技術研究所(旧名:東京都立アイソトープ総合研究所)の協力の下、予備的な試験を実施し、線源として高レベル放射性廃液のガラス固化体を使用することも可能であるとの見通しを得た。

報告書

有機塩素化合物の脱塩素化

矢幡 胤昭*; 木原 伸二; 大内 操

JAERI-Research 96-035, 24 Pages, 1996/06

JAERI-Research-96-035.pdf:0.97MB

トリクロロエチレン、ジクロロメタン等の有機塩素化合物と鉄、アルミニウム粉末または酸化カルシウムとの反応による脱塩素化を試みた。反応の進行状況は質量分析計を用いて有機塩素化合物の濃度変化より調べた。トリクロロエチレンと鉄粉末との反応をAr中350~440$$^{circ}$$Cで行った。380$$^{circ}$$Cで反応は急速に進行し約100分間の接触反応で99.5%以上が分解し塩化鉄と炭素が生成した。ジクロロメタンを380~440$$^{circ}$$Cで鉄粉末と反応させると塩化鉄、炭素及び水素が生成した。反応過程でメチル基、メタンが検出された。アルミニウムとは380~440$$^{circ}$$Cで反応が十分進行しなかった。トリクロロエチレンと酸化カルシウムの反応をアルゴン及び空気中で行った。いずれも塩化カルシウムが生成するが、空気雰囲気ではCO、CO$$_{2}$$が生成し、アルゴン中では炭素が遊離する。

口頭

ゼオライトを用いた環境中有機物の放射線分解反応に関する基礎研究

菅原 敦*; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 木村 敦*; 田口 光正*; 藤澤 清史*

no journal, , 

放射線を用いた水溶性有機物の分解反応の効率を向上させるため、疎水性ゼオライトを吸着剤として、ゼオライトへの有機物の濃縮が反応収率に与える効果を調べた。具体的には、酸解離定数の異なる3種の芳香族塩素化合物、4-chlorophenol(4-ClPh)、4-chlorobenzoic acid(4-ClBAc)、4-chlorobenzylamine(4-ClBAm)について、水溶液から高Siモルデナイト型ゼオライトに吸着させた試料を$$gamma$$線照射し、分解反応による塩素の生成量を測定した。その結果、ゼオライトが反応収率に与える効果は3種の芳香族塩素化合物で異なることが分かった。4-ClBAmではゼオライトへの吸着が分解効率を低下させた。これに対して、4-ClPhでは純水中と同等の分解効率が観測された。さらに4-ClBAcでは吸着状態での分解効率が純水中よりもわずかに高くなった。この結果は、放射線によるゼオライトのアルミケイ酸骨格中の励起・イオン化から続く細孔中での反応の収率は、有機物の吸着挙動や反応性に依存することを示唆する。

口頭

ゼオライト-水混合物中での2-クロロフェノールの放射線分解反応

熊谷 友多; 菅原 敦; 瀬川 優佳里; 渡邉 雅之

no journal, , 

ゼオライト細孔内を反応場とすることで、放射線化学反応の効率が高まる可能性がある。そのため、放射線を利用した環境負荷物質の分解への応用が期待される。本研究では、この可能性を検証するために、ゼオライトへの吸着と放射線照射を用いた有機塩素化合物の分解反応を検討した。具体的には、2-クロロフェノール(2-ClPh)をモデル物質として、$$gamma$$線照射実験を行い、水溶液中およびゼオライト-水混合物中での分解効率を調べた。その結果、疎水性のゼオライトを用いた場合には、2-ClPhの細孔内への吸着と濃縮が生じ、放射線照射による2-ClPhの分解効率が増加することが明らかになった。一方で、親水性のゼオライトでは、分解効率の増加は認められなかった。これは、親水性ゼオライトでは2-ClPhに対する吸着性能が低いため、細孔内での放射線化学反応が効率よく進まなかったためと考えられる。この結果から、吸着性能の高いゼオライトを利用して反応効率を向上させることで、水溶性環境負荷物質の分解への放射線利用の可能性が高まると考えられる。

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